La dégradation de la matière organique entraîne un enrichissement en polluants organiques dans les sédiments hadaux

Nature Communications volume 14, Numéro d'article : 2012 (2023) Citer cet article

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L'enfouissement de polluants organiques persistants (POP) tels que les biphényles polychlorés (PCB) dans les sédiments des grands fonds marins contribue à 60 % de leurs émissions historiques. Pourtant, les données empiriques sur leur présence dans les profondeurs océaniques sont rares. Les estimations du puits de POP en haute mer sont donc incertaines. Les tranchées Hadal, qui représentent la partie la plus profonde de l'océan, sont des points chauds pour l'enfouissement et la décomposition du carbone organique. Les POP se répartissent favorablement dans le carbone organique, ce qui fait des tranchées d'importants puits de contaminants. Ici, nous montrons que les PCB sont présents à la fois dans les sédiments hadal (7720–8085 m) et non hadal (2560–4050 m) dans la fosse d'Atacama. Les concentrations de BPC normalisées au poids sec des sédiments étaient similaires d'un site à l'autre, tandis que celles normalisées au carbone organique des sédiments augmentaient de façon exponentielle à mesure que la fraction de carbone organique inerte des sédiments augmentait dans les sédiments hadaux dégradés. Nous suggérons que la dynamique de dépôt unique et le renouvellement élevé du carbone organique dans les tranchées hadales augmentent les concentrations de POP dans les endroits les plus profonds de la Terre.

Les polluants organiques persistants (POP) artificiels sont présents partout sur Terre, y compris dans les profondeurs océaniques1,2,3,4,5. Ces substances dangereuses ont des propriétés physico-chimiques qui les rendent persistantes dans l'environnement et subissent un transport à longue distance6. Les POP ont donc le potentiel de nuire à la vie marine loin de leurs sources et longtemps après que leur utilisation a été interdite et que les émissions primaires ont cessé. À titre d'exemple, les émissions mondiales de polychlorobiphényles (PCB) chimiques industriels ont été considérablement réduites lorsqu'ils ont été interdits au milieu des années 19707. Pourtant, il a récemment été démontré que les PCB menaçaient la reproduction et la viabilité de plus de 50 % des populations mondiales d'épaulards - près de cinq décennies après le pic d'utilisation et d'émissions8. Les BPC sont connus pour avoir de graves effets sur la santé des humains et des animaux. Ils nuisent aux systèmes reproducteur et immunitaire et sont cancérigènes (Convention de Stockholm). Les PCB se bioaccumulent et, par conséquent, peuvent atteindre des concentrations nocives chez les consommateurs au sommet du réseau trophique, y compris les humains.

La plupart des POP sont peu solubles dans l'eau et se répartissent favorablement sur le carbone organique dans la colonne d'eau. Par exemple, les PCB sont concentrés environ 1 000 000 fois lorsqu'ils se répartissent de l'eau vers le phytoplancton9. La pompe biologique facilite l'exportation verticale des POP adsorbés aux particules de la surface de l'océan vers les couches d'eau profonde et finalement vers les dépôts benthiques10. Les profils verticaux des POP dans la colonne d'eau de l'océan Arctique ont montré des concentrations croissantes avec la profondeur en raison du transport avec des particules qui coulent en combinaison avec de longs temps de séjour des couches d'eau profonde de l'Arctique1,11. D'autres études réalisées dans les océans Atlantique et Indien jusqu'à 3 000 m de profondeur3,12 ont conclu que les courants océaniques peuvent jouer un rôle important dans le transport des POP vers les couches d'eau plus profondes. L'océan profond est considéré comme un puits important pour les POP10, et l'enfouissement des PCB dans les sédiments océaniques est estimé correspondre à 60 % des émissions cumulées depuis le début de leur production dans les années 19302. Cependant, ces évaluations sont basées sur un nombre très limité de mesures dans l'océan profond et il n'existe pratiquement aucune donnée empirique sur la présence de POP dans les sédiments de la partie la plus profonde de l'océan.

Les fosses Hadal représentent la partie la plus profonde de l'océan mondial s'étendant de 6 à 11 km de profondeur et couvrant une superficie de 3,44 × 106 km2, correspondant à environ 1 % du fond de l'océan13. Les systèmes de tranchées agissent comme des collecteurs de matières organiques. Ce processus est facilité par la seiche interne induite par les marées14 et le déplacement gravitationnel des sédiments vers le bas15. Outre le transport de matériaux plus continu vers le bas, une translocation soudaine distincte de grandes quantités de matériaux précédemment déposés, généralement induite par des tremblements de terre, peut se produire le long de l'axe de la tranchée. Une étude détaillée des profils 210Pbex (spectrométrie gamma de l'excès de 210Pb) a montré que de tels événements de "gaspillage de masse" contribuent de manière significative au dépôt de matériaux dans la tranchée d'Atacama15. Les sédiments hadaux abritent une grande abondance de vie microbienne qui se développent à la pression hydrostatique extrême16,17,18, et se sont avérés supporter des taux de dégradation plus élevés du carbone organique par rapport aux sédiments abyssaux adjacents et les taux évoluent souvent avec les valeurs rencontrées sur les pentes et les marges continentales19,20. Cependant, les taux de minéralisation du carbone hadal varient considérablement à l'intérieur et entre les systèmes de tranchées en fonction i) de la production océanique de surface19, ii) de la bathymétrie locale et des conditions hydrographiques qui peuvent concentrer ou vanner les matériaux de dépôt14 et iii) de la survenue d'événements peu fréquents de perte de masse transférant des reliques mais aussi des matières organiques labiles fraîches vers l'axe de la tranchée19,21.

Les données sur la présence de POP dans les sédiments hadaux sont rares. Les deux enquêtes existantes dans la littérature évaluée par des pairs rapportent soit des "non-détections"4, soit des concentrations étonnamment élevées et diverses de POP22. En outre, ce dernier exemple comprend des contributions relatives inexpliquées de congénères individuels de BPC22. Cette mise en garde est détectée lors de la comparaison de la contribution relative des congénères de PCB isolés trouvés dans un échantillon environnemental avec sa contribution dans les mélanges commerciaux de PCB23,24 (Aroclor) constituant la source environnementale de PCB. A titre d'exemple, la contribution maximale du PCB#60 dans les mélanges Aroclor est <3% ; pourtant, sa contribution relative dans la fosse des Mariannes a été rapportée jusqu'à 65%22. De même, le PCB#169 a été signalé dans le même contexte hadal comme ayant une concentration assez élevée (jusqu'à 2 % du pool total de PCB), bien qu'il soit absent des mélanges d'Aroclor23,24. D'autres études sur la présence de POP dans les sédiments hadaux de la fosse des Mariannes seraient utiles pour mieux comprendre les rapports antérieurs.

Deux études antérieures montrent des concentrations élevées de POP dans les amphipodes benthiques charognards prélevés dans les sédiments hadaux (fosse Mariana, Mussau, Nouvelle-Bretagne et Kermadec), avec des concentrations comparables à celles trouvées dans les zones contaminées (les sept PCB indicateurs : 147–905 ng g−1 poids sec dans les Mariannes et 18–43 ng g−1 poids sec dans la tranchée Kermadec4,5 et 103–678 ng g−1 poids lipidique dans les Mariannes, et 7 à 65 ng g−1 de poids lipidique dans les tranchées de Mussau et de Nouvelle-Bretagne6). Aucun POP n'a été détecté dans les sédiments des fosses Mariana, Mussau et New Britain par Cui et al4, et les analyses de sédiments n'ont pas été effectuées dans l'étude de Jamieson et al5. Des découvertes récentes ont identifié des régions de tranchées hadales pour héberger des taux d'accumulation de mercure benthique 30 à 60 fois plus élevés que la moyenne de l'océan profond25,26, et des concentrations élevées d'arsenic27. Par conséquent, les données existantes limitées appellent à davantage de recherches sur le rôle des sédiments de tranchées en tant que puits mondiaux de contaminants.

Ici, nous avons utilisé une spectrométrie de masse en tandem hautement sensible et sélective pour obtenir des ensembles de données sur les concentrations de PCB dans les sédiments collectés à moins de 6000 m de profondeur, et démontrer que les concentrations de congénères individuels de PCB dans la tranchée d'Atacama se situent dans la plage de poids sec (dwt) pg g−1. Nos résultats suggèrent que la dynamique de dépôt unique dans les tranchées hadales et le renouvellement élevé du carbone organique contribuent à l'augmentation des concentrations de POP dans les sédiments. Nous émettons l'hypothèse que cette observation est une conséquence de la concentration des PCB lors de la dégradation du carbone organique, et peut-être en raison de la capacité de sorption accrue de la matière organique dégradée.

Nous avons analysé les PCB des sédiments superficiels (0-10 cm) collectés avec des carottes de poussée sur cinq sites dans la région des tranchées d'Atacama à des profondeurs allant de sites bathyaux à 2 500 m à des profondeurs hadales de plus de 8 000 m (Fig. 1 ; Tableau 1). La tranchée d'Atacama est formée par la subduction de la plaque de Nazca sous la plaque continentale d'Amérique du Sud. Il s'étend sur environ 4200 km au large du Pérou et du Chili, avec une profondeur maximale d'env. 8000 m (23°36.79'S; 71°34.73'O13). La tranchée est située à proximité d'une région d'upwelling intense conduisant à une forte productivité des océans de surface. Par conséquent, la tranchée est caractérisée par des taux d'accumulation de sédiments relativement élevés avec des valeurs le long de l'axe de la tranchée allant de 0,29 à 0,79 cm y−1 et des taux d'accumulation de masse de carbone organique de 1,1 à 5,3 g C m−2 y−1 15. Le dépôt intense de matériau est facilité par la focalisation vers le bas et les événements de perte de masse sismiques. L'analyse des isotopes stables du carbone suggère que le dépôt de matière organique d'origine marine est complété par des sources terrigènes potentiellement par le ruissellement dans le sud et le dépôt éolien dans le nord28.

La distance latitudinale entre 20°S et 24,5°S est de 500 km. La carte est dessinée avec le jeu de données GEBCO_2022 Grid48.

Cinq couches de sédiments, de 20 mm chacune, ont été analysées à partir de chaque site. Les PCB sont des produits chimiques hydrophobes, avec une forte tendance à s'adsorber sur le carbone organique. La qualité et la quantité de carbone organique dans les échantillons de sédiments contribuent donc à la compréhension du devenir environnemental de ces substances. Les échantillons de sédiments ont été analysés pour la teneur en carbone organique total (COT) et les concentrations de protohydrocarbures labiles (S1; mg HC g-1 sédiment) ont été mesurées pour évaluer la dégradabilité du COT (tableau supplémentaire 1). La proportion de la fraction inerte de COT a été calculée. Les taux de sédimentation par échantillon de sédiment et par site ont été estimés à l'aide de la spectrométrie gamma du 210Pb en excès (210Pbex)15. Cette méthode analytique utilise la désintégration du 210Pbex (demi-vie de 22,3 ans) comme traceur du mélange et du dépôt des sédiments au cours des ~120 dernières années. Les valeurs verticalement constantes indiquent généralement des événements de mélange induits soit par l'activité sismique ou la bioturbation, tandis que le déclin exponentiel des couches de sédiments plus profondes reflète généralement des taux de dépôt stables et constants15. L'aperçu fournit des informations importantes sur les voies et la chronologie des couches de sédiments déposés. Des détails plus spécifiques sur le dépôt de matériaux et le renouvellement du carbone organique dans la région des tranchées d'Atacama peuvent être trouvés ailleurs15,19. En bref, la minéralisation benthique était dominée par la minéralisation aérobie et les concentrations d'eau de fond en O2 et NO3- étaient similaires le long de l'axe de la tranchée. De plus, la profondeur de pénétration de l'O2 était généralement similaire d'un site à l'autre, variant entre 3,1 et 4,1 cm le long de l'axe de la tranchée19,29. La méthode chimique analytique de détection des PCB dans les sédiments a été optimisée pour minimiser la contamination des blancs et impliquait une analyse sur un GC-MS/MS, en utilisant 1 à 2 ions qualificatifs pour chaque congénère de PCB afin d'augmenter la précision et de minimiser les détections de faux positifs. Nous avons trouvé des BPC dans les sédiments de tous les sites dans les 50 couches de sédiments.

Les concentrations observées de neuf congénères de BPC dans les sédiments de surface (20 mm supérieurs) variaient entre 0,72 et 41,2 pg g−1 dwt. Quatre des sept PCB indicateurs utilisés par le Conseil international pour l'exploration de la mer (CIEM) ont été trouvés (#118, #138, #153, #180), et deux d'entre eux (PCB#118 et PCB#180) PCB omniprésents dans l'environnement sont mis en évidence ici pour comparaison avec d'autres études (données sur tous les congénères disponibles dans la Fig. 2 et le tableau supplémentaire 2). Les concentrations de PCB#118 variaient entre 1,5 et 2,5 pg g−1 dwt et PCB#180 entre 1,8 et 5,5 pg g−1 dwt. Les concentrations de PCB dans les sédiments de l'Atacama sont comparables ou inférieures à celles signalées précédemment dans la fosse Mariana (PCB#118 0–13 pg g−1 dwt; PCB#180 0–19.3 pg g−1 dwt). Les concentrations de plusieurs autres congénères de BPC signalées dans la fosse des Mariannes étaient étonnamment élevées, et les auteurs de cette étude ont conclu que les concentrations étaient "bien plus élevées que celles enregistrées auparavant dans les sédiments marins à des profondeurs moins profondes"22. Les concentrations de PCB rapportées ici sont inférieures à celles rapportées dans les sédiments superficiels prélevés dans les mers du plateau arctique (0 à 50 mm ; PCB#118 2–64 pg g−1 dwt ; PCB#180 1–41 pg g−1 dwt)30,31. Les PCB étaient principalement produits et utilisés dans le Nord, entre 30°N et 60°N7. Les émissions de PCB se produisent donc principalement dans l'hémisphère nord. Ces composés sont semi-volatils et peuvent être transportés dans l'atmosphère, par les rivières et les courants océaniques. Par les effets dits de sauterelle et de condensation à froid, les PCB sont transportés vers l'Arctique, et y sont en grande partie conservés en raison de l'influence des basses températures sur la mobilité de ces produits chimiques32. Par conséquent, on peut s'attendre à ce que les concentrations de BPC soient plus élevées dans l'Arctique que dans les régions éloignées de l'hémisphère sud. Deng et al.33 ont analysé les PCB dans les sédiments prélevés en Antarctique (154 à 3 240 m de profondeur) et en mer de Chine méridionale (1 380 à 4 000 m de profondeur). Le PCB#180 n'a pas été inclus dans cette étude, mais le PCB#118 (co-élué avec les PCB#106 et #108) avait signalé des concentrations de 160–280 pg g−1 dwt dans l'Antarctique et de 20–40 pg g−1 dwt dans la mer de Chine méridionale, donc 1–2 ordres de grandeur plus élevés que nos observations dans la fosse d'Atacama. Les concentrations de PCB détectées dans la tranchée d'Atacama sont de 300 à 1500 fois inférieures à celles mesurées dans des milieux marins fortement impactés comme la mer Baltique34,35, ce qui contraste avec les observations précédentes de concentrations de PCB chez les amphipodes hadal4,5. Pourtant, les découvertes de produits chimiques synthétiques persistants, toxiques et bioaccumulables dans certaines des régions les plus profondes et présumées les plus isolées de l'océan mondial sont remarquables.

Les astérisques et les cercles indiquent que les pics ne peuvent pas être intégrés et les concentrations inférieures à la limite de détection, respectivement. Les flèches indiquent la profondeur approximative des sédiments correspondant au moment du pic des émissions mondiales de BPC au milieu des années 1970. Le mélange du noyau dans les sédiments de surface est probablement dû à la bioturbation et au mélange physique.

Pour les cinq sites d'échantillonnage, les concentrations les plus élevées de BPC ont été observées dans les sédiments de surface (20 mm supérieurs), et la concentration diminuait généralement avec la profondeur des sédiments (figure 2). Les sédiments de surface des deux sites les moins profonds (Atacama 1, Atacama 9) peuvent être affectés par la bioturbation (voir la Fig. 1 supplémentaire pour la photo de la carotte de sédiments)15. Alors que l'endofaune bioturbante plus grande dans les sédiments hadaux était rare, comme en témoigne la stratification distincte de la Fig. 1 supplémentaire, l'épifaune telle que les amphipodes charognards et les holothuries pourrait encore contribuer au mélange des couches de surface15. De plus, les environnements hadaux ont une dynamique de dépôt complexe avec un transport continu de matériaux vers l'axe de la tranchée et des événements de perte de masse peu fréquents qui transfèrent de grandes quantités de matériaux des pentes vers l'axe de la tranchée21,36. Sur la base de la datation 210Pbex, les 100 mm supérieurs de matériau auraient dû être déposés environ au cours des 65 à 300 dernières années (tableau 1).

La détection de PCB dans les couches de sédiments les plus profondes analysées sur plusieurs sites est un signe de mélange des sédiments, car les PCB ne peuvent pas être présents dans les sédiments déposés des décennies avant le début de la production industrielle de PCB (dans les années 1930). Nos résultats de concentrations généralement plus élevées dans les couches de sédiments les plus élevées doivent donc être interprétés avec prudence. Pourtant, nos observations de concentrations croissantes vers les couches de sédiments de surface contrastent avec les concentrations maximales de POP couramment signalées dans les couches de sédiments déposées au cours des années 1980 à 199034,37 (Fig. 2). Pour les PCB, les émissions mondiales ont été considérablement réduites au milieu des années 19707, suivies d'un arrêt de la production mondiale de PCB dans les années 1990. Si elle est confirmée dans des études futures, l'observation de concentrations généralement croissantes de PCB vers la surface des sédiments peut indiquer que les concentrations de sédiments n'ont pas encore atteint leur maximum dans cette région éloignée, avec des implications importantes pour le temps de dispersion des dépôts de POP dans les tranchées.

Dans la mer Baltique peu profonde et contaminée (profondeur de l'eau ≤ 459 m), les concentrations de PCB dans les sédiments dans les zones côtières ont culminé à la fin des années 1970, tandis que les zones au large ont présenté des concentrations maximales environ 15 ans plus tard34, probablement en raison de processus de transport internes. Les données sur les PCB dans les carottes de sédiments datés de l'hémisphère sud sont rares. Les données disponibles sur les systèmes d'eau douce peu profonds au Mexique38 et en Tanzanie39 montrent toutefois des tendances temporelles des PCB différentes de celles signalées dans le nord. La carotte tanzanienne a montré un pic de concentration de PCB dans les sédiments au début des années 2000, suivi d'une baisse significative et, ces dernières années, d'une forte augmentation de la concentration. Les explications potentielles incluent des sources secondaires, telles que les rejets de déchets électroniques contenant des PCB, pour contribuer à l'augmentation des concentrations de PCB au cours de la dernière décennie39. Dans les deux carottes de sédiments mexicaines, les tendances temporelles étaient similaires à celles que nous avons observées dans l'Atacama. Aucun pic de concentration n'a été trouvé depuis les années 1970, mais les concentrations de PCB ont augmenté depuis les années 1990 dans l'un des cœurs, et au cours de la dernière décennie dans l'autre cœur38. Dans les sites hadaux d'Atacama (> 6000 m de profondeur), les taux de sédimentation étaient faibles (0,43–1,53 mm an−1;15), ce qui signifie qu'en moyenne une couche de sédiments de 20 mm correspondait à 27–69 ans. Il est donc possible que des pics de concentration se produisant entre la fin des années 1990 et le début des années 2000 n'aient pas été détectés dans les couches sédimentaires souterraines d'Atacama en raison de la faible résolution temporelle des échantillons de 20 mm. Il est également possible que les concentrations n'aient pas encore culminé dans cette zone éloignée, ou que des événements massifs de déchets ou de bioturbation masquent l'effet de la diminution des émissions de BPC dans la zone de la tranchée. Des études futures sont nécessaires pour étudier plus avant les concentrations de PCB et d'autres POP hérités dans les carottes de sédiments de la mer profonde. Si les POP dans les sédiments des profondeurs marines n'ont pas encore atteint des concentrations maximales, cela pose des questions sur l'échelle temporelle du transport mondial des POP.

Les concentrations de BPC dans les sédiments (normalisées au poids sec des sédiments) dans les deux couches supérieures de sédiments (0–20 mm et 20–40 mm) étaient similaires dans les sites hadal (Atacama 2, 4, 6) et non hadal (Atacama 1, 9) (Fig. 3).

Les concentrations de sédiments dans la couche 0–20 mm sont représentées par des cercles et dans la couche 20–40 mm par des triangles. Les couleurs allant du clair au foncé indiquent la profondeur de l'eau, de peu profonde à profonde.

Les PCB sont des produits chimiques hydrophobes (log Koe ~4–8), avec une faible solubilité dans l'eau et ils se répartissent de préférence dans la matière organique dans l'environnement. Par conséquent, les concentrations environnementales de PCB sont couramment exprimées sur une base de carbone organique (pg g−1 OC). La normalisation des concentrations de PCB de l'Atacama à la teneur en carbone organique des sédiments révèle un modèle dans lequel les sites non hadal ont tendance à avoir les concentrations de PCB les plus faibles (Fig. 4).

Atacama 1, échantillonné à 2560 m de profondeur sur le talus de la marge continentale, représente un contexte différent par rapport aux sites de la fosse, avec une focalisation des matériaux et une dynamique de dépôt complexe19. Les tranchées Hadal, y compris l'Atacama, ont des taux de renouvellement relativement élevés du carbone organique19. Comme les BPC se répartissent sélectivement dans la matière organique, la dégradation du carbone organique entraîne des concentrations élevées de BPC sur la base du carbone organique. Il est également probable que la qualité du carbone organique en vrac en tant que sorbant pour les BPC change à mesure qu'il se dégrade dans la tranchée. Alors qu'une fraction du carbone organique labile est conservée le long de l'axe de la tranchée15,40, la fraction inerte de la matière organique des sédiments de surface augmente généralement avec la profondeur d'eau aux sites ciblés. Il y avait une différence marquée dans les concentrations de PCB des sites hadal et non hadal. Les concentrations de PCB par masse de carbone organique tracées par rapport à la fraction de carbone organique inerte montrent des relations exponentielles (Fig. 5), indiquant que la concentration de PCB dans l'unité de carbone organique augmente de façon exponentielle à mesure que la proportion de carbone organique dans les sédiments devient plus inerte/réfractaire.

De plus, la proportion de protohydrocarbures labiles (S1) dans le carbone organique des sédiments montre une relation inverse avec la teneur en PCB par carbone organique pour les sites d'étude (Fig. 6). Cela corrobore la découverte ci-dessus selon laquelle les BPC semblent être affiliés à la fraction hautement réfractaire du carbone organique dans les sédiments à l'étude. Les BPC et autres contaminants organiques à squelette aromatique s'adsorbent fortement sur les matières organiques condensées telles que la suie et le charbon de bois41. Cet effet est particulièrement fort, par exemple, pour les HAP qui ont une configuration planaire, mais a également été observé pour les PCB et d'autres composés moins plans42,43. Par conséquent, la formation et l'accumulation de la fraction de matière organique inerte la plus dégradée, réfractaire, dans le sédiment de tranchée étudié, pourraient conduire à une capacité de sorption plus élevée pour les POP. Dans cette optique, Hawthorne et al44 ont observé une plus forte sorption des PCB dans les sédiments altérés par rapport aux sédiments moins altérés en utilisant une base de données de plus de 1900 échantillons de sédiments. Krauss et Wilcke45 ont étudié la présence et la sorption des BPC et des HAP dans des fractions de sol de densité croissante. Ils ont trouvé des concentrations décroissantes de HAP et de BPC avec l'augmentation de la densité du sol. De plus, les concentrations de HAP normalisées par OC étaient significativement plus élevées dans la fraction lourde, plus dégradée, par rapport aux fractions plus légères. Cet effet était plus prononcé pour les HAP plus lourds, alors qu'aucune tendance semblable n'a été observée pour les BPC. Ainsi, la distribution des PCB dans les différentes fractions du sol était déterminée par la quantité de matière organique et non par la qualité, tandis que les HAP plus lourds étaient également affectés par la qualité du CO.

Dans les échantillons de sédiments d'Atacama, la gamme des propriétés physicochimiques parmi les PCB mesurés et de qualité garantie était trop étroite pour établir des effets de la qualité de la matière organique sur la distribution dans la tranchée. Cette limitation a également empêché d'autres investigations sur la possibilité d'une déchloration anaérobie de congénères de PCB fortement chlorés dans des échantillons de sédiment hadal46. Pourtant, nous émettons l'hypothèse que nos résultats reflètent une combinaison de PCB plus persistants que le carbone organique des sédiments conduisant à un enrichissement en PCB lorsque la matière organique se dégrade sur la pente de la tranchée et se concentre le long de l'axe de la tranchée19,20, et que le carbone organique dégradé a une plus grande capacité à sorber les POP par rapport au carbone plus labile44.

Des carottes de sédiments d'Atacama ont été prélevées lors de la campagne R/V Sonne (SO261, 2018) à l'aide d'un échantillonneur à plusieurs carottes47. Les carottes de sédiments ont été tranchées à bord et les échantillons de sédiments ont été stockés congelés dans des bouteilles propres à bouchon bleu avec une feuille d'aluminium fixée entre le verre et le bouchon en plastique jusqu'à un traitement ultérieur en laboratoire. La décongélation et le sous-échantillonnage pour l'analyse des contaminants ont été effectués dans une hotte propre pré-testée pour une contamination de fond potentielle, et les échantillons ont été stockés dans des bocaux en verre pré-nettoyés. La concentration de 210Pbex dans les sédiments a été mesurée par analyse aux rayons gamma comme décrit par Oguri et al.15.

La mesure géochimique du carbone organique des sédiments a été effectuée dans le laboratoire Lithospheric Organic Carbon (LOC) du Département de géosciences de l'Université d'Aarhus. La méthode implique une température programmée, une pyrolyse anhydre ouverte et la combustion d'environ 50 mg de sédiments en vrac secs à l'aide des analyseurs HAWK Pyrolysis et TOC (Wildcat Technologies, USA). Les concentrations des protohydrocarbures labiles (S1; mg HC g−1 sédiment) ont été mesurées à l'aide d'un détecteur FID à iso-température de 300 °C. Les concentrations restantes d'hydrocarbures et de carbone organique contenant de l'oxygène (CO et CO2) libérées pendant la pyrolyse à une chaleur croissante (25 °C/min) jusqu'à 650 °C se résumeraient à la fraction totale de carbone organique génératif (GOC wt%). Le carbone organique restant a été brûlé dans le four d'oxydation à une température de 800 ° C, ce qui est attribué à la fraction de carbone organique réfractaire non génératrice restante (NGOC wt%) ou souvent considérée comme le "carbone organique inerte" dans cet article. Le carbone organique total (TOC wt%) est la somme du GOC et du NGOC. L'exactitude et la précision analytiques ont été contrôlées à l'aide de la norme WT2 (Wildcat Technologies, USA).

Les échantillons de sédiments ont été séchés par mélange avec du sulfate de sodium (Na2SO4) avant extraction. Pour l'extraction, 3 à 16 g de sédiment sec ont été pesés dans des cellules d'extraction accélérée par solvant (ASE) et 20 µL d'une solution standard de substitution de PCB dans de l'isooctane (100 pg µL-1 de congénères marqués au 13C #28, #52, #101, #118, #138, #153 et #180) ont été ajoutés. Les cellules d'extraction ont été remplies de terre de diatomées pour améliorer l'efficacité de l'extraction. L'extraction a été réalisée en utilisant de l'acétone:n-hexane (1:1, V/V) à 100°C pendant deux cycles donnant ca. 60 ml d'extrait de chaque cellule, qui a ensuite été évaporé jusqu'à quasi-siccité et remplacé par du n-hexane pur. Un processus de nettoyage final en deux étapes consistait en un traitement à l'acide sulfurique et au cuivre activé pour éliminer les composants de la matrice organique et le soufre élémentaire. Avant l'analyse GC-MS/MS, une solution standard de récupération contenant (13C-PCB #111) a été ajoutée à chaque échantillon.

En raison des faibles concentrations attendues, une méthode d'injection à grand volume a été utilisée. En bref, 10 µL d'échantillon ont été injectés dans une entrée de vaporisation à température programmable (PTV), où l'excès de solvant a été évaporé à basse température avant l'injection sur la colonne. Chaque congénère a été analysé avec un minimum de deux transitions dans le détecteur MS/MS (tableau supplémentaire 3). Les données ont été quantifiées sur la base de l'ion de transition avec le signal le plus fort de chaque analyte, en utilisant une méthode d'étalon interne. Une à deux transitions secondaires ont été utilisées pour qualifier chaque analyte. Les normes de PCB étiquetées ont été attribuées à chaque analyte en fonction du degré de chloration (tableau supplémentaire 4).

Des échantillons à blanc ont été analysés en parallèle avec chaque lot d'échantillons de sédiments, pour tenir compte de la contamination potentielle pendant le séchage, l'extraction, le nettoyage et l'analyse. Les limites de détection de la méthode spécifique aux congénères ont été calculées comme la moyenne des quantités spécifiques au lot dans les échantillons à blanc plus trois écarts-types. Pour les échantillons sans niveaux mesurables dans les blancs, les limites de détection de la méthode (tableau supplémentaire 5) ont été déterminées sur la base du rapport signal sur bruit (hauteur du pic 6 × / 10 × au-dessus du bruit). Les taux de récupération des étalons internes ont été calculés à l'aide du rapport des réponses de chaque congénère de substitution individuel et de l'étalon de récupération (13C-PCBs#111). Un mélange de référence composé d'étalons de substitution et de récupération a été utilisé à des fins de comparaison (voir le tableau supplémentaire 4 pour les récupérations individuelles de chaque congénère). La validation de notre méthode a démontré de faibles taux de récupération/précision pour les PCB plus légers. Ces congénères (

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié et son dossier d'information complémentaire.

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Des échantillons ont été obtenus lors des croisières du N/R Sonne, croisière SO261 attribuée à Frank Wenzöfer, Matthias Zabel et Ronnie N. Glud. Nous remercions le capitaine et l'équipage pour leur excellent soutien pour obtenir les échantillons. Le soutien financier a été fourni par la subvention HADES-ERC Advanced "Diagénèse benthique et microbiologie des tranchées hadales" #669947, la subvention de la Fondation nationale danoise pour la recherche DNRF145 (Danish Center for Hadal Research). SB a été soutenu par le Conseil suédois de la recherche Formas (numéro de subvention : 2017-01513). Des soutiens financiers supplémentaires proviennent du Département des sciences de l'environnement de l'Université de Stockholm.

Financement en libre accès fourni par l'Université de Stockholm.

Département des sciences de l'environnement, Université de Stockholm, Stockholm, Suède

Anna Sobek, Sebastian Abel, Zhe Li et Gisela Horlitz

Groupe du carbone organique lithosphérique (LOC), Département de géosciences, Université d'Aarhus, Aarhus, Danemark

Hamed Sanei et Arka Rudra

Département des sciences marines, Université de Göteborg, Göteborg, Suède

Stéphane Bonaglia

HADAL et Nordcee, Département de biologie, Université du Danemark du Sud, Odense, Danemark

Kazumasa Oguri & Ronnie N. Glud

Institut de recherche sur le changement global, Agence japonaise pour les sciences et technologies marines et terrestres, Yokosuka, Japon

Kazumasa Oguri

Institut danois d'études avancées (DIAS), Université du Danemark du Sud, Odense, Danemark

Ronnie N. Glud

Département des sciences océaniques et environnementales, Université des sciences et technologies marines de Tokyo, Tokyo, Japon

Ronnie N. Glud

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AS, SB et RNG ont conçu le projet. RNG a organisé l'expédition et effectué l'échantillonnage des sédiments. AS, SA, ZL et GH ont planifié et réalisé les analyses chimiques. HS, RNG et AR ont planifié et réalisé les analyses de carbone organique. KO et RNG ont échantillonné et réalisé les investigations sur la chronologie des sédiments. Tous les auteurs ont discuté des résultats et de leurs implications. AS a rédigé le manuscrit avec les contributions de tous les auteurs.

Correspondance à Anna Sobek.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Edmond Sanganyado et le(s) autre(s) relecteur(s) anonyme(s) pour leur contribution à la relecture par les pairs de ce travail. Les rapports des pairs examinateurs sont disponibles.

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Sobek, A., Abel, S., Sanei, H. et al. La dégradation de la matière organique entraîne un enrichissement en polluants organiques dans les sédiments hadaux. Nat Commun 14, 2012 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-37718-z

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Reçu : 17 novembre 2022

Accepté : 28 mars 2023

Publié: 10 avril 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-023-37718-z

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